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Abstract:
Due to their versatile properties, x rays are a unique tool to investigate the structure and dynamicsof matter. X-ray scattering is the fundamental principle of many imaging techniques. Examplesare x-ray crystallography, which recently celebrated one hundred years and is currently the leadingmethod in structure determination of proteins, as well as X-ray phase contrast imaging (PCI),which is an imaging technique with countless applications in biology, medicine, etc.The technological development of X-ray free electron lasers (XFEL) has brought x-ray imagingat the edge of a new scientific revolution. XFELs offer ultrashort x-ray pulses with unprecedentedhigh x-ray fluence and excellent spatial coherence properties. These properties make them anoutstanding radiation source for x-ray scattering experiments, providing ultrafast temporal reso-lution as well as atomic spatial resolution. However, the radiation-matter interaction in XFELexperiments also advances into a novel regime. This demands a sound theoretical fundamentto describe and explore the new experimental possibilities. This dissertation is dedicated to thetheoretical study of nonresonant x-ray scattering.As the first topic, I consider the near-field imaging by propagation based x-ray phase con-trast imaging (PCI). I devise a novel theory of PCI, in which radiation and matter are quantized.Remarkably, the crucial interference term automatically excludes contributions from inelastic scat-tering. This explains the success of the classical description thus far.The second topic of the thesis is the x-ray imaging of coherent electronic motion, where quantumeffects become particularly apparent. The electron density of coherent electronic wave packets –important in charge transfer and bond breaking – varies in time, typically on femto- or attosecondtime scales. In the near future, XFELs are envisaged to provide attosecond x-ray pulses, openingthe possibility for time-resolved ultrafast x-ray scattering experiments. In the quantum theoryit has however been revealed that x-ray scattering patterns of electronic motion are related tocomplex spatio-temporal correlations, instead of the instantaneous electron density. I scrutinizethe time-resolved scattering pattern from coherent electronic wave packets. I show that time-resolved PCI recovers the instantaneous electron density of electronic motion. For the far-fielddiffraction scattering pattern, I analyze the influence of photon energy resolution of the detector.Moreover, I demonstrate that x-ray scattering from a crystal of identical wave packets also recoversthe instantaneous electron density. I point out that a generalized electron density propagator ofthe wave packet can be reconstructed from a scattering experiment. Finally, I propose time-resolved Compton scattering of electronic wave packets. I show that x-ray scattering with largeenergy transfer can be used to recover the instantaneous momentum space density of the target.The third topic of this dissertation is Compton scattering in single molecule coherent diffractiveimaging (CDI). The structure determination of single macromolecules via CDI is one of the keyapplications of XFELs. The structure of the molecule can be reconstructed from the elasticdiffraction pattern. Inelastic x-ray scattering generates a background signal, which I determine fortypical high-intensity imaging conditions. I find that at high x-ray fluence the background signalbecomes dominating, posing a problem for high resolution imaging. The strong ionization by thex-ray pulse may ionize several electrons per atom. Scattering from these free electrons makes amajor contribution to the background signal. I present and discuss detailed numerical studies fordifferent x-ray fluence and photon energy.
Abstract:
Aufgrund ihrer vielseitigen Eigenschaften ist Röntgenstrahlung ein einzigartiges Werkzeug zur Untersuchung der Struktur und Dynamik der Materie. Röntgenstreuung ist das grundlegende Prinzip vieler Abbildungsverfahren, wie z.B. die Röntgenkristallographie, gerade einhundert Jahre alt und gegenwärtig die führende Methode zur Strukturaufklärung von Proteinen, sowie die Phasenkontrastabbildung, ein Abbildungsverfahren mit vielen Anwendungen in der Biologie, Medizin, etc. Die technische Entwicklung der Röntgen-Freie-Elektronen-Laser (XFEL) ermöglicht eine Revolution in der Röntgenbildgebung. XFELs erzeugen ultrakurze Röntgenpulse mit beispiellos hoher Fluenz und exzellenter räumlicher Kohärenz. Diese Eigenschaften machen XFELs zu einer hervorragenden Lichtquelle für Röntgenstreuexperimente mit ultraschneller zeitlicher und atomarer räumlicher Auflösung. Allerdings dringen die Licht-Materie-Wechselwirkung in XFEL-Experimenten in ein völlig neues Regime vor. Zur Beschreibung und Erkundung neuer experimenteller Möglichkeiten wird daher ein tragfähiges theoretisches Fundament benötig. Diese Dissertation widmet sich der theoretischen Untersuchung der nichtresonanten Röntgenstreuung. Als erstes Thema betrachte ich die Nahfeld-Bildgebung mit propagationsbasierter Phasenkontrast-Röntgenabbildung. Ich entwickle eine neue Theorie für dieses Verfahren, in der Strahlung und Materie quantisiert sind. Interessanterweise schließt der entscheidende Interferenzterm automatisch inelastische Streuung aus. Dies erklärt den bisherigen Erfolg der klassischen Beschreibung. Ein zweites Thema dieser Arbeit ist die Abbildung kohärenter elektronischer Bewegung, wo Quanteneffekte besonders auffällig sind. Die Elektronendichte kohärenter elektronischer Wellenpakete – wichtig im Ladungstransfer und dem Aufbrechen von Bindungen – variiert in der Zeit, typischerweise auf Zeitskalen von Femto- oder Attosekunden. In naher Zukunft werden XFELs Attosekunden-Röntgenpulse generieren können und damit die Möglichkeit zeitaufgelöster ultraschneller Röntgenstreuung eröffnen. Allerdings hat die Quantentheorie gezeigt, dass das Streubild elektronischer Wellenpakete von komplexen Korrelationen in Raum und Zeit abhängt und nicht von der instantanen Elektronendichte. Ich untersuche das zeitabhängigen Streubild kohärenter elektronischer Wellenpakete eingehend. Ich zeige, dass mit zeitaufgelöster Phasenkontrastabbildung die instantane Elektronendichte abbgebildet wird. Im Fall der Fernfeld-Abbildung analysiere ich den Einfluss der Energieauflösung des Detektors. Zudem lege ich dar, dass Röntgenstreuung an Kristalstrukturen von identischen Wellenpaketen die instantane Elektronendichte abbildet. Ich zeige auf, dass man einen verallgemeinerten Elektronendichte-Propagator aus Streuexperimenten rekonstruieren kann. Schließlich schlage ich zeitaufgelöste Comptonstreuung an elektronischen Wellenpaketen vor. Ich zeige, dass Röntgestreuung mit großem Energieübertrag genutzt werden kann, um die instantane Impulsdichte des Objekts abbzubilden. Ein drittes Thema dieser Arbeit ist Comptonstreuung bei der kohärenten Diffraktionsabbildung von einzelnen Molekülen. Die Strukturaufklärung von einzelnen Molekülen mittels kohärenter Diffraktion ist eine der Schlüsselandwendungen von XFELs. Die Struktur von Molekülen kann aus dem elastischen Streubild rekonstruiert werden. Inelastische Streuung trägt ein Hintergrundsignal bei, dass ich für typische Bedingungen der Hochintesitäts-Abbildung bestimme. Ich beobachte, dass bei großer Röntgenfluenz das Hintergrundsignal dominierend wird, was ein Problem für die Abbildung mit hoher Auflösung darstellt. Die starke Ionisierung durch den Röntgenpuls kann mehrere Elektronen pro Atom ionisieren. Die Streuung an diesen freien Elektronen macht einen großteil des Hintergundsignal aus. Ich präsentiere und diskutiere detailierte numerische Studien für verschiedene Röntgenfluenzen und Photonenenergien.
