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  Experimentelle und modellbasierte Studien zur Herstellung kurzkettiger Alkene sowie von Synthesegas unter Verwendung poröser und dichter Membranen

Hamel, C. (2008). Experimentelle und modellbasierte Studien zur Herstellung kurzkettiger Alkene sowie von Synthesegas unter Verwendung poröser und dichter Membranen. PhD Thesis, docupoint, Barleben.

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Urheber

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 Urheber:
Hamel, C.1, 2, Autor           
Affiliations:
1Physical and Chemical Foundations of Process Engineering, Max Planck Institute for Dynamics of Complex Technical Systems, Max Planck Society, ou_1738150              
2Otto-von-Guericke-Universität Magdeburg, External Organizations, ou_1738156              

Inhalt

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Schlagwörter: -
 Zusammenfassung: Ziel dieser Arbeit waren experimentelle und modellbasierte Studien zur Herstellung kurzkettiger Alkene sowie Synthesegas mittels poröser, nicht-selektiver bzw. dichter, sauerstoffselektiver Membranen. Hintergrund der Untersuchungen war eine gezielte Reaktionslenkung durch den Einsatz von Membranen zur Eduktdosierung mit dem Ziel einer Selektivitäts- und Umsatzsteigerung gewünschter Zwischenprodukte sowie der Integration mehrerer Grundoperationen (Stofftrennung und chemische Reaktion) in einem Apparat. Fokussiert wurde hierbei der Distributor, dessen Potential anhand unterschiedlicher Membranen bzw. Reaktionssysteme näher herausgearbeitet werden sollte. Als Werkzeuge für eine Bewertung von Membranreaktoren wurden zunächst effiziente reduzierte 1D-Reaktormodelle sowie detaillierte 2D-Modelle, um die radiale Eduktverteilung abzuschätzen, entwickelt und in detaillierten Simulationen zur Bewertung des Potentials einer verteilten Eduktdosierung bei Parallel- und Folgereaktionen in ein- und mehrstufigen Membranreaktoren eingesetzt. Erstmals wurden entsprechenden Studien am Beispiel der Hydrierung von Acrolein, einer ausschließlichen Parallelreaktion, durchgeführt. Die Ergebnisse zeigten erheblich höhere Allylalkoholausbeuten im ein- und insbesondere im dreistufigen Membranreaktor (PBMR) mit gestuftem Dosierprofil gegenüber dem konventionellen Festbettreaktor (FBR). Das in den Vorbetrachtungen abgeschätzte Potential einer verteilten Eduktzufuhr wurde vor diesem Hintergrund experimentell unter Verwendung von porösen, nicht-selektiven Membranen evaluiert, wobei die oxidativen Dehydrierungen von Ethan und Propan an einem VOx-Katalysator untersucht wurden. Eine Technikumsanlage, die einen Einblick in die vorliegenden axialen und radialen Konzentrations- und Temperaturprofile gestattet, wurde in Form eines ein- bzw. dreistufigen PBMR realisiert. Umfangreiche Untersuchungen mit asymmetrischen Al2O3-Keramik- und Sintermetallmembranen wurden durchgeführt. In Abhängigkeit der Betriebsparameter konnten Selektivität und Ausbeute an Ethylen signifikant im einstufigen PBMR und weiter in der dreistufigen Kaskade unter Verwendung eines steigenden Dosierprofils (10/30/60%) erhöht werden. Ähnliche Aussagen können für Propylen getroffen werden, die Selektivitätsverbesserung fällt jedoch geringer aus. Das entwickelte 2D-Modell ermöglichte es, die radiale Sauerstoffverteilung abzuschätzen, Grenzen des 1D-Modells aufzuzeigen und es anhand der in der Technikumsanlage generierten Daten zu evaluieren. Durch detaillierte theoretische Untersuchungen in Form von Simulationsstudien wurde weiterhin ein Beitrag zur Verbesserung des Verständnisses der an und in dichten, sauerstoffselektiven Perowskitmembranen ablaufenden Stoff- und Wärmetransportphänomene am Beispiel der Generierung von Synthesegas geleistet. Hierzu war zunächst eine Ableitung von Membran- und Reaktionskinetikparametern notwendig, die der Modellierung zugeführt wurden. Auf der Basis der entwickelten Reaktormodelle wurden verschiedene Betriebsparameter, Geometrien bzw. Strategien hinsichtlich der Katalysatoranordnung sowie das Zusammenspiel von Sauerstofftransport und Reaktion untersucht und das Gesamtkonzept kritisch bewertet. Insbesondere am Beispiel der gesteigerten CO-Ausbeute wurde das Potential des Einsatzes sauerstoffselektiver Membranreaktoren deutlich.

Details

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Sprache(n): deu - German
 Datum: 2008-02-01
 Publikationsstatus: Angenommen
 Seiten: 247
 Ort, Verlag, Ausgabe: Barleben : docupoint
 Inhaltsverzeichnis: -
 Art der Begutachtung: -
 Identifikatoren: eDoc: 352421
ISBN: 978-3-939665-73-1
 Art des Abschluß: Doktorarbeit

Veranstaltung

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Entscheidung

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Projektinformation

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Quelle

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