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Zusammenfassung:
Membranreaktoren gehören zu den vielversprechenden innovativen neuen Konzepten zur Intensivierung chemischer Prozesse. Daher ist in den letzten Jahrzehnten eine große Anzahl an Publikationen auf diesem Gebiet erschienen. Relativ wenige Arbeiten orientieren dabei auf eine detaillierte mathematische Modellierung von Membranreaktoren.
Die bisher vorgeschlagenen Modelle für Membranreaktoren gehen dabei in der Regel von der klassischen Modellierung konventioneller Festbettreaktoren aus. Die Anwendung ein- und zweidimensionaler Modelle ist bei Festbettreaktoren Stand der Technik [1]. In jüngerer Zeit liegt hier das Hauptaugenmerk auf der Charakterisierung der Fluidgeschwindigkeit und der Stoff- bzw. Wärmetransportkoeffizienten unter Berücksichtigung der örtlichen Struktur der Katalysatorpackung und der Einflüsse der Reaktorwand, insbesondere bei signifikant kleinem Verhältnis zwischen Partikel- und Reaktordurchmesser [2]. Gegenstand dieser Arbeit ist deshalb die Formulierung und Lösung eines zweidimensionalen Reaktormodells (stationär, nicht-isotherm, pseudohomogen), wobei das radiale und axiale Geschwindigkeitsfeld durch eine modifizierte, um einen Wandreibungsterm erweiterte Navier-Stokes-Gleichung quantifiziert werden soll.
Für die Implementierung der Modellgleichungen für den Membranreaktor und für den als Referenzkonzept fungierenden konventionellen Festbettreaktor wurde das kommerzielle Softwarepaket FEMLAB® gewählt. Die Validierung der zweidimensionalen Modelle beider Reaktoren erfolgt anhand der experimentellen Ergebnisse von Studien zur oxidativen Dehydrierung von Ethan zu Ethylen an einem VOx/γ-Al2O3-Katalysator [3,4]. Die Reaktionskinetik wird hierbei durch einen Satz von Mars-van-Krevelen- und Langmuir-Hinshelwood-Gleichungen beschrieben [3]. Im Membranreaktor (Modell und Experiment) wird der Sauerstoff über die Membran verteilt entlang der Reaktionszone dosiert. Der Fokus bei den durchgeführten Simulationsrechnungen liegt dabei auf der Abschätzung interner Konzentrations- bzw. Temperaturprofile unter Berücksichtigung der starken Wärmetönung der Reaktion und der mathematischen Beschreibung der grundsätzlich verschiedenen Geschwindigkeitsfelder beider Reaktoren. Bezüglich des Membranreaktors ist ferner die radiale Verteilung der über die Membran verteilt dosierten Komponente von besonderem Interesse. In Abbildung 1 sind die im Festbett- bzw. Membranreaktor zu beobachtenden Temperatur- und Konzentrationsfelder gegenübergestellt. Unter den angenommenen Reaktionsbedingungen wird im Membranreaktor eine höhere Ethylenausbeute bei deutlich geringeren Prozesstemperaturen erreicht [5]. Diese Ergebnisse konnten experimentell eindrucksvoll bestätigt werden [4].
Literatur:
[1] Macano, J.G.S., Tsotsis, T.T., Catalytic Membranes and Membrane Reactors, Wiley-VCH, Weinheim, 2002
[2] Winterberg, M., Tsotsas, E., Krischke, A., Vortmeyer, D., Chem. Eng. Sci., 55 (2000) 967
[3] F. Klose, M. Joshi, Ch. Hamel, A. Seidel-Morgenstern, Selective Oxidation of Ethane over a Ox/γ-Al2O3 Catalyst - Investigation of the Reaction Network, Appl. Catal. A-Gen., in press
[4] F. Klose, T. Wolff, S. Thomas, A. Seidel-Morgenstern, Operation Modes of Packed-Bed Membrane Reactors in the Catalytic Oxidation of Hydrocarbons, Appl. Catal. A.-Gen., in press
[5] Ch. Hamel, Á. Tota, M. Joshi, E. Tsotsas, A. Seidel-Morgenstern, Aspects of describing stagewise dosing of reactants into fixed-bed and membrane reactors using 2D models, ECCE 4, 2003
